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Em sua coleção, ao longo de décadas, Mário de Andrade reuniu objetos sacros (pinturas e esculturas), objetos litúrgicos e seus acessórios, além daqueles criados pela população em suas práticas religiosas e mágicas; peças sobretudo relacionadas com os estudos do folclore, em especial instrumentos musicais e indumentária de manifestações coletivas; finalmente, a coleção ainda conta com utensílios domésticos, brinquedos, figuras e ornamentos, bem como objetos de uso pessoal.
A constituição dessa coleção evidencia o contexto histórico e ideológico que levou ao surgimento de um órgão nacional voltado à preservação do patrimônio histórico e artístico nacional, o Serviço do Patrimônio Histórico e Artístico Nacional (SPHAN), criado em 1937.